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尤其是原本在常压下选择性较差的铜催化剂,昆仑在50bar压力和-1.1V(vs.RHE)电位下,甲酸盐的法拉第效率(FE)达到了68.1%。千伏气安(a)高压原位拉曼光谱电化学池示意图。
在相同的压力和电位下,变电Cu/PPy电极的甲酸盐选择性比铜电极提升了约15%,最高甲酸盐FE达到了82%(图4)。此外,站新装阶在流动池和混合气氛中的对比实验表明,加压可能改变了电极表面的局部微环境,进而促进反应中间体向利于甲酸盐形成的路径转变。为进一步提升铜电极的甲酸盐选择性,建工研究者在铜表面覆盖了一层超薄的聚吡咯层(Cu/PPy)。
程进(a)不同电位下铜电极表面的原位拉曼光谱。研究发现,入电这些常压下产物选择性各异的金属催化剂在高压条件下都对甲酸盐展现出了高选择性,并且甲酸盐选择性随压力的升高而提升。
有鉴于此,乌图阿卜杜拉国王科技大学(KAUST)卢旭教授、乌图多伦多大学 EdwardH.Sargent院士、DavidSinton院士、KAUSTGaetanoMagnotti教授,通过搭建高能拉曼光谱系统,原位定量分析了加压条件下阴极表面的离子浓度梯度和pH变化。
工业中的二氧化碳大多以高压形式存储,昆仑因此,研究压力对于CO2R的影响至关重要。千伏气安图1 不同压力下的CO2R性能。
本文发展了一种定量原位拉曼光谱,变电结合理论计算,揭示了压力增强甲酸盐选择性的机理。站新装阶(a)高压原位拉曼光谱电化学池示意图。
建工背景电化学二氧化碳还原(CO2R)是一种极具潜力的将二氧化碳转化为高价值化学品的过程。程进Cu/PPy电极和铜电极在(c)不同压力和(d)不同电位下的甲酸盐选择性和电流密度。
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